超快XUV光源的多維度在線表征
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超快科學(xué)的“眼睛”
高次諧波(HHG)技術(shù)因其能在實驗室產(chǎn)生飛秒甚至阿秒量級的相干XUV脈沖(短脈沖,短波長),而成為超快科學(xué)領(lǐng)域的核心工具。這一新型紫外光源將超快實時研究的范疇拓展至原本傳統(tǒng)飛秒激光(700–1000 nm)所無法覆蓋的光子能量區(qū)域。為超快科學(xué)領(lǐng)域帶來了原子內(nèi)殼層空穴壽命的直接測定2;單分子解離動力學(xué)的實時監(jiān)測34;固體材料中延遲光電子發(fā)射的觀測5;強場電離產(chǎn)生的準(zhǔn)直電子空穴的量子態(tài)分辨探測6;電子隧穿過程的實時觀測7等一系列研究案例。
自由電子激光(FEL)的誕生進(jìn)一步拓展了光與物質(zhì)相互作用的研究邊界。其高光子通量、寬光譜可調(diào)性(覆蓋紅外至硬X射線波段)及飛秒級脈沖特性,推動了超快時間分辨光譜學(xué)的革新:極紫外(XUV)FEL可解析分子價電子電離動力學(xué),X射線FEL則能探測原子/分子核心電子激發(fā)態(tài)。此外,亞飛秒FEL脈沖的實現(xiàn)為阿秒尺度實驗提供了新路徑。
為什么需要實時表征光源特性?
“實時、精準(zhǔn)地表征紫外光源的光譜、空間、強度等特性,
一直是超快實驗中不可忽視的工作?!?/span>
光譜分析:捕捉動態(tài)光譜予以優(yōu)化
自由電子激光(FEL)中,自放大自發(fā)輻射(SASE)會導(dǎo)致脈沖間光譜劇烈波動(如諧波能量占比變化),需實時測量瞬時光譜特性(例如避免高次諧波掩蓋雙光子信號),以優(yōu)化濾波策略甚至光源參數(shù)。對于高次諧波(HHG)光源,其產(chǎn)生效率與驅(qū)動激光參數(shù)高度相關(guān),實時光譜監(jiān)測可動態(tài)調(diào)節(jié)匹配條件;同時,HHG的光譜抖動(諧波階次漂移或強度波動)可能破壞實驗重復(fù)性,需通過實時校準(zhǔn)濾波策略加以抑制。
束斑分析:消除位置漂移
FEL光束可能因機械振動或熱漂移發(fā)生位移,需實時調(diào)整光學(xué)激光的束斑位置以補償空間偏差。在HHG實驗中,驅(qū)動激光束斑與氣體靶的匹配(如焦斑尺寸與靶長度)直接影響輸出光束,需通過實時束斑分析校準(zhǔn)消除漂移。此外,實時監(jiān)測可優(yōu)化聚焦質(zhì)量(束斑強度與形狀)。或在雙色泵浦-探針實驗中確保兩束光的空間重疊精度。
強度檢測:降低波動干擾
HHG中驅(qū)動激光能量與氣體壓力變化導(dǎo)致XUV輸出不穩(wěn)定,需實時反饋以優(yōu)化實驗條件(如氣體密度動態(tài)調(diào)節(jié))?;蚋鶕?jù)后端實驗實時調(diào)整前端光源強度,比如光電子能譜中高密度電離會導(dǎo)致光電子能譜展寬或偏移,需實時調(diào)整氣體壓力或FEL能量以最小化干擾。
波前檢測:分辨率的基石
基于相干衍射成像的實驗要求光源具備高空間相干性,而波前畸變會顯著降低分辨率,需實時校正。此外,單色儀和聚焦光學(xué)元件的性能高度依賴入射波前質(zhì)量,實時檢測可支持光學(xué)系統(tǒng)的動態(tài)校準(zhǔn),確保實驗條件最優(yōu)。
Science Technology
傳統(tǒng)XUV光譜儀因體積龐大(米級規(guī)模)、功能單一且難以適應(yīng)動態(tài)實驗需求,逐漸成為超快科學(xué)發(fā)展的障礙。尤其在阿秒時間分辨光譜等超快實驗中,光路干涉穩(wěn)定性要求極高,需盡可能減少光路中光學(xué)元件的移動,而傳統(tǒng)設(shè)備的復(fù)雜機械結(jié)構(gòu)與之沖突。以下幾項工作便展示了針對光源即將開展的實驗而優(yōu)化的光源表征方法:
01
一、針對HHG光源優(yōu)化設(shè)計的新構(gòu)型光譜儀
2010年,美國勞倫斯伯克利國家實驗室團隊首次提出了一種緊湊的、非侵入式的多功能的真空紫外(VUV)光束表征裝置。可同步實現(xiàn)光譜分布(10-80 nm,分辨率0.25-0.13 nm)與空間束斑(成像直徑10 mm,分辨率0.1 mm)的原位表征。如圖一所示,該裝置通過DN200 CF法蘭集成至光路,內(nèi)置真空平移臺支持光譜儀與束斑分析模式快速切換,且可完全移出光束路徑以避免干擾后續(xù)實驗。其靈巧設(shè)計支持其多光源間切換表征。


圖一.HHG的實驗裝置和表征(左圖)安裝在DN200 CF法蘭上的VUV光譜儀和束斑分析儀(右圖)
功能驗證與實驗結(jié)果(如下圖二):
1)動態(tài)光譜響應(yīng)測試
通過調(diào)節(jié)驅(qū)動激光的群速度色散(GVD),團隊觀測到第21次諧波峰的分裂行為(三峰→單峰→雙峰)。光譜儀成功捕捉到1 nm級特征間距變化,與量子路徑干涉理論預(yù)測吻合,證實其對強場非線性過程的動態(tài)監(jiān)測能力。
2)空間束斑關(guān)聯(lián)性驗證
實驗測得HHG光束呈橢圓形分布(垂直4.0 mm × 水平2.5 mm,F(xiàn)WHM),其形變源于紅外驅(qū)動光束的散焦(4 m曲率凹面鏡,16 mrad水平入射角)。實測結(jié)果與模擬數(shù)據(jù)一致,揭示了VUV光譜對驅(qū)動激光啁啾的強依賴性。


圖二. 21次諧波的光譜形狀隨GVD的變化。光譜被歸一化為最大強度相等。縱坐標(biāo)上的值和刻度標(biāo)記表示相應(yīng)光譜的GVD值和基線位置(左圖)。實驗測得HHG光束的空間分布(右圖)其中,六邊形形狀是由于MCP通道排列結(jié)構(gòu)所致。
02
二、超快時間分辨光電子能譜中的FEL表征
2005年,全球首個覆蓋極紫外(EUV)至軟X射線波段的自由電子激光(FEL)光源FLASH投入運行。為充分發(fā)揮其性能,F(xiàn)LASH團隊同步開發(fā)了一套集成EUV-FEL與鈦藍(lán)寶石飛秒激光器的雙色泵浦-探測系統(tǒng)面向光電子能譜等應(yīng)用(圖三),并針對光源時空穩(wěn)定性建立了多維表征。

圖三.使用FEL與光學(xué)激光器組合的泵浦-探測實驗的實驗裝置
實驗裝置與表征需求:
如圖三所示,紅外激光通過離軸拋物面鏡(離軸30°,焦距272 mm,孔徑76 mm)聚焦,其中心預(yù)留6 mm通孔供FEL光束共焦傳輸。實驗中,EUV脈沖與氣體靶作用釋放電子,電子在紅外強場下通過多光子吸收/發(fā)射產(chǎn)生動能偏移(光電子能譜邊帶峰),隨后由永磁體引導(dǎo)至飛行時間探測器解析動能分布。為保障單次測量靈敏度,需對光源的時空重疊精度、光譜分布進(jìn)行嚴(yán)格監(jiān)控。
同步表征方法:
1、時間同步校準(zhǔn)
采用寬譜響應(yīng)(NIR至EUV)、具有快速上升時間的高抗輻射能力光電二極管實時監(jiān)測兩束光的時序重疊,通過示波器信號(圖四左)提供時間延遲粗調(diào)基準(zhǔn),確保高同步精度。
2、空間重疊優(yōu)化
利用熒光屏與CCD相機同步捕捉EUV和NIR光斑(圖四右),通過調(diào)節(jié)離軸拋物面鏡與伽利略望遠(yuǎn)鏡,降低空間偏移,避免信號失真。


圖四.示波器上光電二極管對FLASH和紅外激光脈沖的響應(yīng)(左圖),右上為20倍放大下,800nm激光的光束輪廓,右下為FLASH的光束輪廓(右圖)
3、瞬態(tài)光譜監(jiān)測
FEL脈沖因自放大自發(fā)輻射(SASE)存在顯著光譜波動,且高次諧波可能掩蓋過程信號,團隊采用無狹縫平場光柵光譜儀(圖五左,無狹縫對準(zhǔn)容易,且保有高通量吞吐。)實現(xiàn)單脈沖光譜捕獲,并基于實時數(shù)據(jù)優(yōu)化濾波策略。


圖五.13.7 nm光單個脈沖的光譜分布。多脈沖的積分光譜以實黑線表示(左圖),右上為一系列單次發(fā)射光譜。右下為單次閃光脈沖的原始CCD數(shù)據(jù)。右下插圖為用于優(yōu)化二次和三次諧波的濾光片的透過率。(右圖)
此外,2005至2006年間,通過持續(xù)表征調(diào)整裝置,將二次/三次諧波能量占比從1:1降至1:8,顯著提升EUV基頻能量并創(chuàng)下當(dāng)時紀(jì)錄。
03
三、HHG&FEL雙色泵浦-探測實驗的在線表征系統(tǒng)
自由電子激光(FEL)與高次諧波(HHG)光源在超快研究中呈現(xiàn)顯著互補性:FEL可產(chǎn)生高相干性、寬光譜(VUV至軟X射線)脈沖,而HHG雖光子通量較低,但具備緊湊靈活的優(yōu)勢。2020年,德國DESY、馬克斯·普朗克研究所等團隊將HHG-VUV光源深度集成至FLASH2設(shè)施,通過實時光譜、脈沖能量與束斑監(jiān)測實現(xiàn)雙光源(HHG-VUV: 10-40 eV;FEL-XUV)的精準(zhǔn)同步,并完成首例紫外FEL-HHG雙色泵浦-探測實驗,成功解析氬氣中多階諧波電離路徑的三維動量分布,驗證了系統(tǒng)的飛秒時間分辨能力。該系統(tǒng)成為FLASH2首個永久性雙色超快研究平臺,也是首個在FEL設(shè)施中永久部署HHG-VUV的光源。

圖六.光束線示意圖。HHG-VUV由紅外激光(A)驅(qū)動氣體靶(B)生成,經(jīng)濾光片(C)阻擋驅(qū)動光后,通過耦合鏡(D)與FEL光束耦合。移除鏡組后,HHG光路由光譜儀(E)直接表征。右下插圖為VUV光束線的三維CAD圖。
集成設(shè)計與實時校準(zhǔn)
1. 光束耦合與動態(tài)對準(zhǔn)
如上圖六所示,鏡組插入時,兩束光平行聚焦至REMI終端站,相機實時監(jiān)測束斑位置,結(jié)合六軸調(diào)節(jié)臺調(diào)整鏡片來校正機械振動或熱漂移,確保共焦精度(最終實現(xiàn)重復(fù)定位誤差<3 μm,滿足長期實驗穩(wěn)定性需求)。

圖七.光束線耦合腔室。裝載了碳涂層雙曲面鏡(由optiXfab GmbH提供),團隊感興趣光譜范圍內(nèi)反射率接近80%。HHG-VUV光束通過鏡片后與FEL光束平行,鏡片通過六軸運動臺調(diào)節(jié)。頂部的凹槽允許將鏡片從光路中移除。
2. 脈沖能量、光譜的實時反饋與動態(tài)優(yōu)化
鏡片移出光路時,HHG-VUV光抵達(dá)搭載有XUV二極管的在線光譜儀。(?。〩HG脈沖能量易受激光波動與氣體參數(shù)(如壓力)影響(圖八左),通過二極管實時監(jiān)測為實驗提供強度參考,并動態(tài)矯正濾波,避免氧化干擾。(ⅱ)激光脈沖間的抖動易導(dǎo)致諧波階次強度波動,平場光柵光譜儀實時監(jiān)測單脈沖光譜,確保目標(biāo)波段(10-40 eV)覆蓋,調(diào)整濾波策略抑制高階諧波干擾。


圖八.SIGC中壓力與VUV脈沖能量的關(guān)系趨勢。脈沖能量由光電二極管響應(yīng)(左圖插圖)估算,校正了光束線損失(左圖)。VUV光譜是在使用21 mbar氬氣下獲得的。虛線表示在光束路徑中插入0.1 μm鋁片后記錄的光譜。數(shù)字表示諧波階次(右圖)。
整套系統(tǒng)總長僅1.26米,無縫兼容實驗線站,避免對后端設(shè)備的干擾。
04
四、HHG束線裝置的紫外在線診斷
ELI Beamlines(2018年啟用)是當(dāng)前性能最先進(jìn)的HHG用戶設(shè)施之一,具備高通量、高重復(fù)頻率及多終端集成等特點。為持續(xù)優(yōu)化光源性能,其建設(shè)初期即針對XUV脈沖集成了一套多維在線診斷方案:
1、激光對準(zhǔn)校正
通過CCD/CMOS相機結(jié)合遠(yuǎn)場/近場參考點,動態(tài)調(diào)整激光入射角,確保光束與氣體靶的空間匹配。
2、絕對脈沖能量監(jiān)測
采用標(biāo)定XUV光電二極管測量單脈沖能量,為實驗提供強度基準(zhǔn)。
3、波前動態(tài)校正
基于Hartmann波前傳感器(孔陣列板+CCD),實時檢測并矯正波前畸變以支持光學(xué)系統(tǒng)的動態(tài)調(diào)整。
4、光譜實時調(diào)控
平場光柵光譜儀快速捕獲單脈沖光譜,動態(tài)優(yōu)化諧波生成條件以及濾波策略。

圖九.紫外光電二極管、波前傳感器和光譜儀的光路示意圖
技術(shù)升級
2020年,全二極管泵浦高重頻拍瓦激光系統(tǒng)HAPLS正式集成至ELI-Beamlines設(shè)施中,并于2021年實現(xiàn)超高強度(~1021 W/cm2)穩(wěn)定運行。為研究激光-靶材相互作用(通過分析高次諧波生成和等離子體發(fā)射過程),團隊引入商用光譜儀maxLIGHT pro(圖十).
特點:
1、雙模式運行—束斑分析模式與平場光柵光譜模式(7-80 nm,舊版);
2、時間分辨測量—MCP組件與高壓脈沖發(fā)生器支持10 ns內(nèi)門控。

圖十.安裝在ECU D2腔室內(nèi)的HPS紫外光譜儀
Science Technology
光源表征
從工程挑戰(zhàn)到科研賦能
光源表征是超快實驗成功的基石,其精確度直接決定數(shù)據(jù)可靠性。然而,構(gòu)建高效的表征系統(tǒng)往往面臨復(fù)雜的工程挑戰(zhàn)。針對這一需求,我們可提供經(jīng)過嚴(yán)格驗證的標(biāo)準(zhǔn)化在線表征系統(tǒng)方案,覆蓋光譜、空間、強度及波前全維度診斷。這些方案不僅技術(shù)成熟度高、兼容性強,更能顯著節(jié)省科研人員在系統(tǒng)搭建上的時間與資源投入,助力團隊專注于核心科學(xué)問題的探索,加速研究進(jìn)程。
插入式光譜儀nanolight


特征
多功能性
■ 在一個緊湊的設(shè)備中實現(xiàn)光譜分析&束斑分析
■ 快速切換模式
■ 無縫集成
■ 集成光譜濾波器等插件
效率和靈敏度
■ 寬光譜覆蓋范圍:同時記錄10-80nm
■ 高整體效率
■ 動態(tài)范圍較大(MCP)
■ 靈敏度可調(diào),最高可達(dá)單光子計數(shù)模式
■ 低背景噪聲

模塊化高度定制光譜儀beamlight


特征
■ 無狹縫平場光柵光譜儀(透射光柵可選),帶光束分析功能
■ 深度集成到用戶系統(tǒng),長時間穩(wěn)定運行,無需反復(fù)對準(zhǔn)狹縫
■ 比標(biāo)準(zhǔn)光譜儀多收集20倍的光,從而成比例地改善信噪比
■ 完全自動化,成熟軟件控制
■ 提供標(biāo)準(zhǔn)光電二極管選項,波前傳感器選項
■ 高定制化,每臺光譜儀都是高度定制化以精確匹配客戶的應(yīng)用,比如光束線整合,增加輔助端口,可視化窗口。

圖十一.支持各種定制化解決方案,數(shù)值孔徑高達(dá) 0.45
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關(guān)于眾星聯(lián)恒
技術(shù)賦能,不止于設(shè)備
科研突破不僅依賴硬件性能,更需工程與科學(xué)的深度融合。無論是光源表征系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計,還是實驗方案的定制開發(fā),眾星聯(lián)恒始終以“讓技術(shù)服務(wù)于發(fā)現(xiàn)”為使命,為超快科學(xué)前沿探索提供堅實支撐。
德國HP Spectroscopy公司深耕多學(xué)科交叉領(lǐng)域,專注于為用戶提供全鏈條定制化解決方案,涵蓋XUV波前診斷、激光驅(qū)動等離子體EUV/軟X射線光源、平場光柵光譜儀、單色儀、X射線吸收譜儀等尖端設(shè)備。其核心團隊匯聚了X射線光學(xué)、光譜技術(shù)、光柵設(shè)計及加速器光束線工程等領(lǐng)域的頂尖專家,長期與全球頂尖研究機構(gòu)合作,持續(xù)推動產(chǎn)品迭代與技術(shù)創(chuàng)新。
作為HP Spectroscopy公司實驗室X射線吸收譜儀和EUV/SXR光源在華獨家合作伙伴,眾星聯(lián)恒提供從售前咨詢、定制選型到售后維護升級的一站式服務(wù)。此外,公司可單獨供應(yīng)高精度濾片、光柵、鏡組及探測器等核心部件以及設(shè)備升級方案。并即將落成激光驅(qū)動等離子體研究平臺,為國內(nèi)科研人員提供技術(shù)交流的實體空間。
內(nèi)容 Jay
審核 凱文
編輯 Yee

參考文獻(xiàn)
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